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随着科学技术的进步，如何在更快时间尺度上测量材料的性质及其演化已成为一个重要的前沿方向。得益于超快激光技术的发展，利用激光泵浦可以在飞秒尺度上诱导出丰富的量子行为，比如在超快光电导率测量中发现了接近室温的非常规超导的特征迹象等。这种由激光泵浦诱导的非平衡态通常只能维持十亿分之一秒。能在这样超短时间内对材料性质进行测量表征的技术手段非常有限。发展更加丰富的、直接的超快测量技术是这一方向的重要课题。

共振非弹性X射线散射(RIXS)是近年来发展的一项可以测量自旋激发的新型测量手段。作为一个X射线技术，它自然地可以和具有时间分辨能力的X射线自由电子激光结合，从而对瞬态的自旋行为进行测量。在中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）极端条件实验室EX07组柳学榕博士和美国布鲁克海文国家实验室John Hill博士提出这个构想后，经过来自中国科学院物理研究所、美国布鲁克海文国家实验室、德国马普所、美国SLAC以及日本SACLA X射线自由电子激光大装置等多个小组的多年努力，最近在准二维体系Sr2IrO4中首次实现了对自旋关联超快时间演化的测量。作为电子的一个自由度，自旋在决定材料，特别是关联体系材料的性质中起到重要的作用。时间分辨的RIXS（tr-RIXS）技术测量的自旋动力学过程将为深刻理解超快瞬态提供重要的信息。

Sr2IrO4是一个钙钛矿结构的准二维材料，在IrO2面内有强烈的磁交换作用，而层间耦合很弱，材料在约260K以下形成三维磁长程有序。通过2微米波长的激光泵浦，磁长程有序被很快破坏，而其恢复过程表现出多时间尺度（图1）。这样的多时间尺度可能和材料的维度相关。在确定了磁有序的恢复时间后，利用tr-RIXS对Sr2IrO4的磁子激发进行了测量（图2）。发现：1）在皮秒时间磁长程有序远没有恢复时，磁涨落/激发仍然表现出类似有序时的关联；2）布里渊区边界上的高能磁激发在瞬态中没有可观测的变化，然而布里渊区中心的低能磁激发谱权重在瞬态中显著增强。通常认为在皮秒时间尺度上，与晶格相关的热效应不起主导作用，观测到的瞬态中低能磁动力学的变化很可能来自于自旋和泵浦产生的载流子之间的耦合。

该成果成功地演示了tr-RIXS这项新的超快测量技术，为研究超快激光泵浦诱导的瞬态打开了一个新的窗口。另外，随着技术的发展，电子，甚至自旋器件的响应速度越来越快，我们需要知道材料性质在这样的快速过程中是如何演化的，从而优化器件设计。tr-RIXS在这些方面也将有广阔的应用前景。

相关研究成果发表在近期的Nature Materials上（Ultrafast energy- and momentum-resolved dynamics of magnetic correlations in the photo-doped Mott insulator Sr2IrO4, doi:10.1038/nmat4641）。

上述研究工作获得了国家科技部（2015CB921302）和中科院先导B项目（XDB07020200）的资助。

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